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2024-07-09

am杂志: 大剂量、高负载密度的单原子催化剂普适性制备-凯发旗舰厅

就在最近,《advanced materials》杂志发表了重庆大学周小元教授团队在光催化co₂还原领域的一项重要研究进展。基于金属配位思想,他们提出利用前驱体硫脲分子在聚合形成cn基底前分离锚定单原子的原位合成策略,成功实现单原子催化剂(sacs)的高负载、宏量制备。

以cu sacs为例,单批次可生成3.565 kg,金属单原子的负载量达到16.03 mol%,这种催化剂还能实现co₂到hcooh的高活性(274.88 μmol·g⁻¹·h⁻¹)和高选择性(> 99%)转化,处于世界领先水平。此外,该方法具有普适性,可推广至其他元素sacs的合成,开辟了sacs工业化应用的新前景。文章中使用的co₂还原反应设备为泊菲莱plr mfpr-i多功能光化学反应仪

《advanced materials》杂志发表了重庆大学周小元教授团队在光催化co₂还原领域的一项重要研究进展

 

文章亮点

 

团队受到金属配位络合物知识的启发,提出了一种新颖的金属配位路线,该路线主要是通过配体(如缩二脲)与金属离子在水溶液中的快速络合形成配合物,然后将配合物进行原位热聚合,以实现高负载,大剂量制备。

 

要点一:球差电镜 同步辐射 dft计算等表征证明大剂量,高负载单原子成功制备

 

通过使用硫脲和各种过渡金属盐作为前躯体,并预先进行缩脲反应,实现金属离子的有效分离锚定。随后,仅需一步简单的热处理,即可生成高负载、大剂量的单原子催化剂。

 

示意图

 

要点二:高负载密度单原子能有效提高co₂向hcooh的转化效率且具有普适性

 

如图4所示,本底cn表现出很低的催化活性,但是随着cu单原子的引入,在cu/cn上会产生大量的hcooh和少量的ch₄/co,这表明cu单原子的引入对催化剂的活性提升发挥了重要作用。特别地,随着单原子的负载量的增加,其光催化性能也随之提高。结果显示催化活性依赖于单原子的负载量,可以通过调控负载量的方式来增加更多的活性位点,进而提升催化剂的光催化性能。

 

为了进一步拓展这种金属配位策略的普适性,团队也将该金属配位策略推广到其他过渡金属,以实现一系列过渡金属sacs(m/cn,m = sc、ti、v、cr、mn、fe、co、ni、cu 和 zn)的工业规模合成。该方法的优点在于金属离子与缩二脲快速络合,避免了多步洗涤和加热,有利于避免质量损失,进而实现sacs的规模化生产。最重要的是,该方法的关键是可以实现金属和酰胺基团之间最大化的键合,可以实现高密度金属负载。

高负载密度单原子能有效提高co₂向hcooh的转化效率且具有普适性

该研究探索了一条具有低成本,大规模制备sacs的途径,为潜在的工业应用提供了可能。

 

文章使用设备

多功能光化学反应仪

plr mfpr-i多功能光化学反应仪具备4大特点:

1、可实现光热压多场协同催化

设备反应体系温度最高可达180℃(控温精度±0.5℃),压力最大可达0.9 mpa,可实现较宽的温度和压力调节,实现光热压多场协同催化;

 

2、全自动在线取样

内置取样阀组,可实现与色谱联用,在180℃高温和50 kpa~0.9 mpa不同压力条件下均可进行全自动在线取样,提高实验效率,减少人为误差;

 

3、兼容性强

多功能釜盖结合顶照和侧照多样化照射方式,可兼容光催化、光电催化和光热催化co₂还原反应;

 

4、集成化程度高

反应系统集成加热、搅拌和自动取样模块于一体,体积小巧节省空间。

 

咨询请拨打:400-116-1365

 

更多案例

plr mfpr-i多功能光化学反应仪的助力下,周小元教授团队在近两年内发表了多篇高影响因子文章,这些文章均使用了该设备

周小元教授团队使用plr mfpr-i多功能光化学反应仪设备

周小元教授团队使用plr mfpr-i多功能光化学反应仪设备3

周小元教授团队使用plr mfpr-i多功能光化学反应仪设备6

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